La Biblioteca possiede attualmente circa 300.000 volumi di cui 74 incunaboli, 3.500 cinquecentine. Inoltre circa 4.600 opere del XVII e 3.300 del XVIII secolo.

La collezione di opere antiche si è notevolmente arricchita quando, a seguito delle disposizioni legislative del 1855 e del 1866 relative alla Soppressione delle Corporazioni religiose, sono confluiti i patrimoni librari dei monasteri sassaresi e della provincia. Insieme ai libri è stato versato dalle Corporazioni anche un consistente ed interessante fondo documentario relativo all’attività e alla storia delle congregazioni monastiche del territorio.

I codici più importanti posseduti dalla Biblioteca, oltre al Condaghe di San Pietro in Silky, sono gli Statuti di Castel Genovese, una Bibbia membranacea, manoscritti di Domenico Alberto Azuni, di Grazia Deledda e di Salvatore Farina.

Un pezzo pregiato della collezione di manoscritti è una carta nautica pergamenacea del XVI secolo. Illustra il bacino del Mediterraneo ed è variamente illustrata con mostri marini e simboli delle città. Una curiosità legata a questo manoscritto è che era stato utilizzato come copertina di un’opera molto più recente e fu scoperto durante il restauro dell’opera che ricopriva. Lo stesso destino era toccato ad un raro manoscritto in ebraico della fine del XV secolo. Si tratta di un contratto di matrimonio avvenuto in Alghero e costituisce una rara fonte per gli studi sugli ebrei in Sardegna.

Il materiale cartografico posseduto consta di circa un centinaio di carte geografiche della Sardegna stampate dal XV al XIX secolo. Circa la metà di queste sono state acquistate negli anni 70 durante la direzione di Maria Carla Sotgiu Cavagnis. Questo fondo testimonia il passaggio dalla cartografia empirica in cui la Sardegna appare in forma non reale fino alla carta di Alberto de La Marmora disegnata sulla base di rilevazioni geodetiche.
Insieme alle carte antiche si possiedono le edizioni curate dall’ Istituto Geografico Millitare di Firenze, sia quelle relative all’archeologia di fine ‘800 sia quelle piu’ recenti.

Si deve alla legge sul deposito obbligatorio il possesso di numerose stampe ed incisioni di illustri pittori sardi come Giuseppe Biasi, Mario Delitala e Stanis Dessy.

Particolarmente interessanti i fondi donati rispettivamente dall’avvocato Carlo Bruno Manunta e dal medico Giuseppe Devilla.